(Classification)최근의 건식 및 습식에서의 입자분급기술

広島大学大学院工学研究院　化学工学専攻　教授

Hideto Yoshida

 

 

 

서언

 

미립자를 대상으로 한 분급 및 분쇄 조작은 분체를 취급하는 공업 프로세스에서 중요하다. 최근 분체를 취급하는 공업 프로세스에서 분체의 부가가치를 높이기 위해 미분으로 또한 입경 분포가 제어된 것을 요구하는 경향이 강해지고 있다.예를 들면 액정이나 전지 재료 및 반도체 관련 분야에서, 소형이라도 고성능인 제품을 제조하기 위해서, 입자 지름이 1μm이하로 입도분포가 좁은 분체 재료 조정 기술이 강하게 요구되고 있다. 여기에서는 필자의 연구실에서 검토해 온 건식 및 습식 조작에서의 고정밀 입자 분류 기법에 관해 해설한다. 사이클론은 구조가 간단하고 저렴하게 설치할 수 있기 때문에 널리 실용화되어 있다. 일반적으로는 건식 사이클론은 집진장치로서 이용되고 있으나, 분급기로서의 이용도 상당히 이루어지고 있다 .이 경우에는 분리지름의 제어기술이 중요한 과제가 된다. 기존의 사이클론의 분리 지름은 일반적으로 수μm가 한계라고 알려져 있다. 그러나 최근 사이클론의 각부 장치 치수의 개량 등에 의해 기존에 불가능했던 서브미크론 영역의 분급 및 분급 직경의 가변 조작이 상당히 정밀하게 이루어졌다.

　여기에서는 건식 사이클론의 입자 분리 성능을 향상시킬 목적으로, 사이클론 포집함 입구 부분에 설치한 역원추의 효과에 대해 설명한다. 다음에 블로 다운을 실시했을 경우의 검토 결과를 해설한다. 다음으로 분리 직경을 서브미크론 영역에서 가변 조작하기 위해서 사이클론 내부에 국소적인 유동 제어법을 적용한 결과를 설명한다. 또 습식 분급에 대해서는 수체 장치의 고성능화에 대해 해설한다. 기존의 수체 장치는 입자에 작용하는 외력으로서 중력만이 이용되어 왔다. 여기에서는 중력과 정전기력의 병용 조작에 관한 검토 결과를 해설한다.

 

1. 사이클론 포집함 입구에 설치한 역원추 효과

　사이클론의 입자 포집 효율을 상승시키려면 일반적으로 입구 함진 속도를 상승시키는 방법이 일반적이다. 그러나 이 방법에서는 사이클론의 압력 손실이 상승하게 되어 소요 동력의 증가가 필요하다. 여기에서는 압력손실의 증가를 수반하지 않고, 입자 포집 효율을 상승시키는 방법에 대해 설명한다. 사이클론의 입자 포집 효율을 상승시키려면 일단 포집함 내부로 유입된 입자가 다시 상승기류에 동반하여 사이클론의 출구관부로 이동하는 입자수를 저감시키는 대책이 효과적이다. 이 조작을 실현하기 위해서는 사이클론 입자 포집함 내부의 상승기류속도성분을 저감시키는 것이 중요하다.

　그림 1은 사이클론의 포집함 상부 입구부 근처에 역원추를 설치하면, 포집함 내부의 기류가 어떻게 변화하는지에 대해서 유체의 수치 해석을 실시한 결과이다.

 

 

그림 중에는 비교를 위해 역원뿔을 사용하지 않는 표준의 경우를 A타입으로 하고, 역원뿔을 설치한 경우를 B타입으로 했다. A타입의 경우에는 포집함 상부의 중심축 근처에서 상당한 상승 기류 속도 성분이 존재하는 것을 알 수 있다. 한편 타입 B에서는 역원추보다 하부 영역에서 기류속도 성분의 크기가 타입 A에 비해 상당히 작아졌다. 즉 타입 B에서는, 포집 상자 내부의 상승 기류 속도가 상당히 저감하기 때문에 한번 포집 상자에 유입된 입자가 인출관으로 이동하지 않는 포집이 될 확률을 낮추는 것으로 기대된다. 이 점을 확인하기 위해 A타입, B에 대해 입자 궤적을 계산한 결과를 그림 2에 기재한다.

 

 

둘 다 입자의 입구부 입사 좌표는 동일하며 입자의 지름은 1. 2μm로 했다. 타입 A에서는 포집 상자 내부로 들어간 입자는 몇번 회전 운동을 한 뒤 일부 입자는 상승 기류를 동반하고 이동하고 최종에는 샘플링이 되는 것이 확인된다. 그러나 역원추를 이용한 타입 B의 경우에는 포집함 내부에 들어간 입자는 포집함 밑면에 부착하여 포집되고 있다. 이 이유는 전술한 바와 같이, 타입 B의 경우에는 포집함 내부의 상승 기류 속도가 타입 A와 비교해서 상당히 저감되었기 때문에 생겼다고 생각된다. 즉 그림1의 역원추를 사용하지 않을 경우에는 중심축근방의 기류상승속도가 커지기 때문에 입자가 포집함에서 상부로 이동하기 쉬워졌을 것으로 생각된다.

 

다음으로 역원추의 정각 변화에 의해 역원추 근방의 유동이 어떻게 변화하는지에 대해 검토한 결과를 그림 3에 나타낸다. 그림 중 사진은 실험 전에 역원추의 경사면에 거품을 부착시킨 후에 일정시간 동안 기류를 사이클론에 유입시킨 후, 경사면 상의 거품 분포가 어떻게 변화하는지를 조사한 결과이다.

 

단, 역원추의 정각은 40도에서 80도까지 변화시켰으며, 또한 그림 안에 기술한 벡터 기호는 수치유체 해석에 의해 얻어진 유체속도 분포의 계산값이다. 그림3에서 정각 70도인 경우가 가장 거품이 잔존하는 영역이 넓어지고 있다. 여기에서 거품이 존재하지 않는 영역은 유체가 거품을 이동시켜 거품을 소실시킴으로써 발생한 것으로 생각된다. 정상각 70도일 경우에는 역원추의 상부 경사면에 침착한 입자만이 위쪽 출구관으로 이동하고, 그 밖의 영역에 침착한 입자는 포집될 확률이 높은 것으로 추정된다. 그림 4는 역원추의 정각 변화가 사이클론의 50% 분리경에 미치는 영향을 조사한 결과이다.이 그림보다 역원추정각이 65에서 70도 정도로 50% 분리직경이 작아졌다.

 

또한 파선은 수치 계산의 결과이며, 정성적이지만 역원추정각 65도 정도가 가장 분리직경이 작아져 있어, 계산치는 실험치와 같은 경향이다. 이상의 검토 결과로부터 판단하여 사이클론의 입자 포집함 입구에 설치한 역원추는 입자의 포집 효율 향상에 효과적이라는 것을 알 수 있다.단, 입자와 벽면 사이 또는 입자와 입자 간의 부착성이 강한 분체에서는 역원추가 설치되어 있으면 입자의 벽면 침착에 의한 퇴적 성장이 발생하는 경우도 있다. 따라서 역원추의 이용은 유동성이 양호한 분체를 취급할 경우에만 이용하는 것이 바람직하다.

 

2 블로우 다운 방식 사이클론

　다음으로 사이클론에서 포집 효율을 향상시키는 다른 방법으로서 블로우 다운 조작을 하는 경우가 있다.여기에서는 블로우 다운의 유무가 입자 분리 성능에 어떻게 영향을 주는지에 대해 해설한다.블로우 다운 조작은 포집함부 기류의 일부를 연속적으로 흡인하는 조작으로 액체 사이클론에서는 언더플로로서 항상 이용되고 있다.

여기에서는 건식 사이클론에서 블로우 다운을 실시했을 경우, 블로우 다운 유량비는 전체 유량의 10 %로 하고, 흡인 구멍은 조분 포집 상부 원통 벽부에 설치했을 경우의 결과를 적는다. 그림5는 블로우 다운의 유무에 의한 기류속도 벡터를 동일한 원주각θ= 67°에 대하여 나타낸 것이다.

 

 

이 그림으로부터도 블로우 다운을 실시하면 원추벽 근방의 하강류 크기가 커지는 것이 인정된다.블로 다운을 실시하면, 실시하지 않는 경우와 비교해 일반적으로 의해 미립자까지 포집이 가능해진다. 그 이유는 원추벽부에서 포집된 입자가 벽 근방의 하강 유속도가 크기 때문에 원활하게 조분 포집함에 들어가기 때문일 것이다. 다음으로 브로다운을 했을 경우의 부분분리 효율에 대해 해설한다. 사이클론 입구부 및 브로다운부에서의 유량, 입자 농도를 각각 Q0, C0 및 Qb, Cb로 한다.여기에서 입자의 확산 효과를 무시할 수 있다고 가정해 Dp → 0으로 하면, 부분 분리 효율은 다음 식이 된다.

가정으로서 사이클론 내에서 입자 농도가 일정하다고 간주할 수 있는 경우는 Cb = C0이 되고, 부분 분리 효율은 블로우 다운 유량비가 된다.

　부분분리효율의 실측값과 계산값의 비교를 그림6에 나타낸다. 단, 브로다운 유량비는 10%의 조건이다. 여기에서 시험 입자로서 사용한 라텍스 입자는 한 번 벽에 포집되면 재비산하기 어렵기 때문에 계산에서의 가정과 모순되지 않는다고 생각된다.

그림중에는 비교를 위해서, 블로 다운을 실시하지 않는 경우의 실험치도 병기하고 있다. 블로우 다운을 실시했을 경우, 입자 관성 파라미터가 작은 영역에서 부분 분리 효율이 거의 일정치를 나타내는 경향에 있다. 또한 블로우 다운을 실시하면 분리 지름이 보다 작아진다.이는 블로다운을 실시하면 원추벽 근방 기류의 하강속도가 보다 커짐으로써 생긴 것일 것이다. 　블로 다운을 실시했을 경우, 입자 관성이 작은 영역에서 부분 분리 효율이 일정값을 나타내, 이 경향은 항상 언더 플로우를 실시하는 액체 사이클론의 결과와 유사하다.

 

3. 국소적인 유동제어법을 이용한 분리경 이동조작

3-1 Test 실험 장치

　건식 사이클론을 분급기로서 이용할 경우에는 분리 지름의 이동 조작이 필요하다.그렇지만, 종래의 사이클론에서는 이 조작은 어렵다고 여겨지고 있었다. 최근에는 서브미크론의 범위에서 분리경을 가변으로 할 수 있는 분급기가 요망되고 있다. 이 과제에 대응하기 위해 여기에서는 사이클론의 원통부에 국소적으로 추가 기류를 도입해 분리 지름을 제어하는 새로운 방법에 대해서 실험 및 수치 시뮬레이션을 통해 검토한 결과를 나타낸다. 분급 실험에 사용한 건식 사이클론 장치를 그림 7에 나타낸다.

 

사이클론의 내경은 72㎜이며, 각부의 치수는 기보의 실험에서 분급 성능이 뛰어난 것을 기준으로 하여 결정되었다. 사이클론의 분리 지름을 서브미크론 영역까지 작게 하려면 원통부나 원추부에서의 기류의 회전속도를 빠르게 하여 입자에 작용하는 원심력을 증대시키는 것이 효과적이다. 종래의 사이클론에서는 기류의 도입부가 원료 공급부 1곳뿐이므로 사이클론의 원추부 하부에서는 기류 회전 성분의 감쇠를 일으키기 쉽다. 그래서 원료 도입부와는 별도로 사이클론 입구 속도보다 매우 빠른 가속류를 부분적으로 도입하는 것이 유효하지만, 최적의 도입 수법에 대해서는 검토되지 않았다. 사용한 분체는 플라이어시였으며 질량중위경2. 5μm, 기하표준편차2. 5이다. 사이클론의 입구 평균 속도는 12. 5에서 22 5 m/s의 조건으로 실험한 결과이다

 

3-2 분급경의 가변 조작

　추가 기류의 도입에 의해 사이클론에서의 입자 분리 성능을 향상시키는 경우, 기류 도입 위치의 최적의 장소 및 입구 구조를 조사하는 것이 중요하다. 사이클론의 입구 유량을 일정 조건의 550 L/min으로 하여 추가 기류량을 변화시켰을 경우의 입자 분리 특성을 그림 8에 나타내었다 .추가 기류량의 증가로 인해 50% 분리 지름이 1. 4μm에서 0. 7μm로 작아져 있어 포집효율이 93. 2 %에서 98.1%로 증대하고 있다. 단, 추가 기류부관 높이는 성능이 좋았던 h=5 mm 조건의 결과이다 .국소적인 추가 기류의 도입이 분리 직경 제어에 효과적이라고 할 수 있다.

 

4. 포집 효율 향상에 유효한 2종류의 조작을 병용한 경우

　사이클론의 분리지름을 서브미크론의 범위에서 고정밀도로 가변시키기 위해서는 앞에서 서술한 추가류의 이용이 효과적이다. 한편 필자 등은 사이클론 입구부에 설치한 이동식 안내판(그림9 참조)도 분리지름의 가변조작에는 유효한 것을 발견하였다. 따라서 양자의 방법을 병용해서 이용하면 포집성능이 가장 향상될 것으로 기대된다. 

그림 10은 양자의 방법을 병용 했을 경우의 유효성에 대해서 시험용 입자로서 관동 롬(JIS No.11)을 사용해 실험적으로 검토한 결과이다. 양자의 기법을 이용하지 않는 표준일 경우의 50% 분리 지름은 약1μm이다. 그러나 이동식 안내판의 개구비를 0. 5로 하고, 추가 유량을 200 L/min 도입한 경우의 50% 분리경은 약 0. 5μm 정도로까지 작다. 사이클론에서의 국소적 추가류의 이용은 부착성이 강한 분체나 취급하기 어려운 미분금속가루의 분급에서도 그 이용이 기대된다.그 이유는 사이클론 내벽에의 부착량 저감과 입자 포집효율 향상을 동시에 달성할 수 있을 가능성이 있기 때문이다.따라서 향후 보다 자세하게 최적인 추가류 도입 방법에 대해 검토할 필요가 있다.

 

5 습식 분급 장치

　습식분급 조작은 미립자의 분산이 건식보다 용이하게 되므로 최근 주목받고 있다. 습식분급에서 분리지름을 1μm 이하로 하기 위해서는 강제회전을 이용한 원심분리기가 효과적이다. 그렇지만, 일반적으로 원심분리 조작의 경우, 수체보다 고농도의 서브미크론 분급 조작이 가능하지만, 고속 회전을 이용하고 있기 때문에 장시간 연속 조작에서 회전축의 손상이 발생하기 쉽다.

한편, 수체장치를 이용한 분급은 원료 용액의 공급 펌프만이 동력원이 되어, 저렴하게 제조할 수 있기 때문에 공업적으로 이용되고 있다.그러나 분리지름을 1μm 이하로 하려면 침강시간을 매우 길게 할 필요가 있어 장치가 대형이 된다. 수체 장치의 소형화에는 후지사키의 연구가 있는데, 일반적으로 분리 지름을 작게 하는 경우에 수체분급에서는 장치가 대형이 된다. 최근 액체 중의 슬러리 입자에 정전장을 인가하는 것에 의한 입자 분리 조작에의 이용이 시도되고 있다. 여기에서는 습식 물 체질급에서 분리경을 작게 할 목적으로, 수평류 및 상하류형 장치 내부에 국소적으로 정전장을 이용한 새로운 방법에 대해 설명한다. 그 결과 고정밀 서브미크론 분급이 가능하다는 흥미 있는 지견을 얻을 수 있었으므로 해설한다.

 

6 수체 장치

6-1 수평류형 분급장치

　수평류형 습식분급장치를 그림11에 나타낸다. 이 장치의 특징으로서 분리경을 작게 할 목적으로 흐름 방향과 직교 방향으로 외부로부터 직류전장을 인가할 수 있는 구조로 되어 있다. 입구부가 3층 구조로 되어 있으며, 원료 슬라리액은 입구 중간부로부터 유입되고 있다. 원료액의 상부 및 하부로부터 청정수를 공급하는 목적은 분급 정밀도를 향상시킬 수 있게 되기 때문이다. 시험 입자로서 액중에서 음으로 대전하고 있는 실리카 입자를 이용했을 경우에 장치 하부를 정극, 상부를 부극으로 함으로써 입자의 유효 침강 속도로서 중력 침강에 더해 전기 영동에 의한 영향이 가산된다. 따라서 미립자라도 단시간에 침강 분리하는 것이 가능해진다.

 

 

　그림 12는 입구부 2층 및 3층에서 입자 분리 특성을 검토한 결과이며, 입구부가 3층인 경우가 2층보다 50% 분리경이 작아졌다. 이 이유는 3층 구조의 경우는 입구 입자는 전체적으로 2층 구조에 비해, 초기에 이미 하부의 포집면에 가까운 상태가 되어 있기 때문이다. 입구부가 3층 구조의 장치로, 인가전압을 10V로 하면 50% 분리경이 약 1.3μm 정도로까지 작게 할 수 있다. 수평류형 장치는 조대한 입자가 장치 저부에 퇴적하게 되므로 장시간 조작에 있어서는 정기적으로 퇴적된 입자를 제거하는 조작이 필요하게 된다. 이 대책으로는 상하류형 장치가 효과적이므로 다음 절에서 검토한 결과를 적는다

6-2 상하류형 분급장치

　시작한 전장 인가형의 상하류 형식의 수체분급 장치를 그림13에 나타낸다. 분급 실험에 사용한 슬러리액은 장치 중심부를 하류로 유하한 후에, 하방의 방사상에 배치한 액 공급부로부터 위쪽을 향해서 유출된다. 굵은 입자는 침강 속도가 빠르기 때문에 아래쪽에서 배출되고, 또 미립자는 장치 상부에서 방사상으로 유출되는 구조이다. 또, 원료액 공급부 및 상부 자유액면 근방에는 금속 다공판을 설치해서 장치 내부에서의 혼란 발생을 저감시키는 구조로 되어 있다.입자 지름이 1μm 이하로 작아지면 입자의 중력 침강 속도가 작아지므로 원료액 공급액량을 극히 작게 할 필요가 있다는 결점이 존재한다. 이 과제를 해결하기 위해서 신형 장치에서는 상하로 금속 다공판을 마련해 직류 전압을 인가할 수 있는 구조로서 종래의 수체에서는 어려웠던 습식 서브미크론 분급의 가능성에 대해 검토되었다.

　그림14는 분급기 본체를 나타내고 있으며, 원료액 공급부 및 상하로 설치한 금속 다공판 전극의 사진을 병기하고 있다.원료 공급액은 장치 하면으로부터 가능한 한 단면내를 균일하게 상승하는 것이 바람직하므로, 반경 방향으로 6개의 액 방출관을 마련해 각 관으로부터 가능한 한 한결같이 원료액이 유출할 수 있는 구조로 되어 있다.

 

 

시험 입자로 고순도 구형 실리카를 이용했다.입자 지름은 0. 5에서 6μm로 분포하고 있으며 질량 중위 지름은 1. 87μm이다.또 용매로는 직류전압인가에서 전류값을 낮게 억제할 수 있는 탈이온수가 사용되었다.원료액의 입자 농도는 0. 05 wt%로 일정하게 되었다.원료의 슬러리 농도를 낮춘 이유는 입자의 응집을 줄여 고정밀 분급 가능성에 대해 검토하는 것을 목적으로 했기 때문이다.분급 성능의 평가에는 장치가 정상에 이른 후에 조분 및 미분 측의 슬러리액을 샘플링하고, 그 질량 및 입자 지름 분포를 레이저 회절법(호리바 제작소(주)제, LA-950)으로 계측하여 부분 분리 효율 및 분급 정밀도를 이용하여 평가했다.

 

7 실험결과

7.1 전장 인가를 하지 않은 경우

　우선 상하 다공금속판에 전장을 인가하지 않을 경우의 분급 성능을 평가했다. 액체 사이클론에서 언더플로 측의 유량을 증가하자, 50% 분리 지름은 작아졌으나), 여기서의 신형 습식 분포기에서도 같은 경향이 나타났다. 또한 이 장치의 100% 분리 지름에 대해서는 다음 식으로 계산했다. 상승류형 분급장치에서는 유체의 상승류와 입자의 하강방향 침강속도가 동일한 조건에서 분리경을 추산할 수 있다.이 장치의 경우, 장치 상부 출구 근방에서의 평균 상승 속도와 입자의 침강 속도가 동일한 조건이 100% 분리 지름에 대응하는 것으로 생각된다.

　그림15는 분급성능에 미치는 상부 미분측 유량의 영향을 검토한 결과이다. 미분측 유량을 15에서 45 cm3/min으로 증가시키면, 100% 분리경은 3.2μm에서 5μm로 커졌으며, 이들 값은 식 (3)에서 계산한 값과 거의 일치했다.또 조건 2,3 모두 분급정도지수ο1에 대해 거의 동일해졌으며, 분리지름을 이동시키기 위해서는 출구 유량의 조정이 중요함을 알 수 있다.이상의 결과로부터 본보에서의 장치의 경우, 50 % 분리 지름의 이동에는 하부의 유량 Qc가, 100 % 분리 지름의 이동에는 미분측의 유량 Qf가 주된 조작 변수라고 할 수 있다.

 

 

7.2 전장을 인가했을 경우의 분급실험

　분리경을 서브미크론의 범위로 하기 위해 상하 전극판에 10에서 30V의 직류 전압을 인가하여 분류 실험을 실시했다. 실험 결과를 그림 16 에 기재한다. 전장을 인가했을 경우에 하방을 정극으로 하는 것으로, 미소립자의 침강 속도가 중력장만의 경우와 비교하면 증대하게 된다. 전장을 인가하지 않을 경우의 50% 분리경은 약 1.3μm이나, 인가하는 전압의 증가와 함께 50% 분리경이 작아져 30V 조건에서는 그 값은 약 0.62μm까지 작아졌다. 또 100%분리경은 약 0.9μm가 되어 서브미크론 분급이 가능함을 확인할 수 있었다. 여기에서 해설한 연속형 습식분급 장치는 비교적 간단한 구조이나, 습식의 서브미크론 분급 조작을 고정밀도로 실시할 수 있고, 또한 분리 지름의 이동 조작도 용이하다. 단, 본 장치의 경우는 액중 정전장을 이용하고 있기 때문에 용매의 선택이 한정되어 있으며, 또한 전기전도도가 낮은 조건 설정이 필요하다.이상의 과제는 존재하나 특정 조건이 만족되었을 경우에는 고정밀 습식 분급이 가능하여 향후의 광범위한 용도로 이용되기를 기대할 수 있다.

 

결언

건식 사이클론의 성능을 향상시키려면 포집함 입구에 설치한 역원추나 블로우 다운 조작의 이용이 요망된다.또 종래의 사이클론에서는 플랜트가 가동 중이어서 분리 지름의 가변 조작을 실시하는 것은 일반적으로 어려웠다.그렇지만, 여기서 해설한 원통벽 상부에 있어서의 국소적인 추가류의 이용은 효과적인 것을 알 수 있었다.또 부착성이 강한 분체에서도 국소적인 추가류를 이용함으로써 사이클론 내부 벽면의 분체 부착량 저감 효과가 기대된다.

　나아가 사이클론 입구부에 안내판을 설치하고, 또 국소적인 추가류 이용의 병용 조작도 고정밀 분급을 달성하려면 효과적이다. 다음으로, 연속식 수체 장치에서 국소적으로 직류 전압을 인가할 수 있는 새로운 형식의 연속형 분급기를 고안해, 입자 분리 성능을 검토한 결과, 서브미크론 분급이 가능하다는 지견을 얻을 수 있었다.

 

분쇄 No.59(2016), p 39~50